Issue de la haute société chilienne, Marilú Mallet est née à Santiago en 1944. Elle étudie l'architecture à Santiago et le cinéma à Cuba, et commence sa carrière au Chili avec trois films : un sur les Indiens Mapuches qui abandonnent leurs terres pour venir vivre en ville; un sur les ouvriers analphabètes, et un autre sur la folkloriste Violetta Parra. Fille du ministre de l'Éducation, elle s'implique aussi dans le Parti de l'unité populaire du président socialiste Salvador Allende : celui-ci est assassiné en 1973 dans le coup d'État du général Pinochet. Marilú Mallet se réfugie alors au Québec, comme nombre de partisans de l'ancien président.
Gênée par sa méconnaissance du français, Marilú Mallet retourne à l'école : elle fait une maîtrise en histoire de l'art et un doctorat en études françaises à l'Université de Montréal. Elle amorce en parallèle sa nouvelle carrière canadienne : ses films seront marqués par l'exil et le déracinement, celui des réfugiés chiliens d'abord, mais aussi dans la perspective plus large des immigrants en général. Engagée à l'Office national du film, qu'elle connaissait déjà au Chili, elle participe en 1976 à la réalisation d'Il n'y a pas d'oubli, fiction coréalisée par deux autres réfugiés chiliens, Rodrigo Gonzalez et Jorge Fajardo. En 1977, elle fait Les Borges, portrait d'une famille d'immigrants portugais à Montréal. Dans son film autobiographique Journal inachevé (1982) ses préoccupations d'exilée se doublent d'un questionnement sur son propre travail de cinéaste, confronté à la critique de son mari, Michael Rubbo, lui-même cinéaste. Dans Chère Amérique (1989), une Québécoise et une Portugaise tentent de concilier leurs ambitions professionnelles avec leurs réalités familiales.
En 2003, trente ans après le coup d'État et son départ pour l'exil, Marilú Mallet retourne au Chili pour tourner La Cueca Sola (2003), qui raconte le martyre de cinq femmes sous la dictature d'Augusto Pinochet.
Marilú Mallet est cofondatrice avec Dominique Pinel des films de l'Atalante en 1981, où elle a produit la plupart de ses films en collaboration avec l'ONF.