Il a commencé à développer ses techniques mnémotechnique en 1987 lorsqu'il a vu Creighton Carvello mémoriser un jeu de 52 cartes en moins de trois minutes à l'émission Record Breakers de la BBC. Afin de mémoriser les nombres, O'Brien a développé le système mnémonique Dominic, qui est similaire au Major System.
Il donne des conférences et participe à des émissions de télévision telles que The Human Body.
Dominic O'Brien a été inscrit dans le Livre Guinness des records pour son exploit du 1er mai 2002 qui consistait à mémoriser une séquence aléatoire de 2808 cartes à jouer (54 paquets) après avoir examiné chaque carte une seule fois. Il a été capable de réciter correctement leur ordre, ne faisant que huit erreurs (dont quatre qu'il a immédiatement corrigées).