Fin 1621, van Dyck partit pour plusieurs années, en Italie où il réalisa une série de tableaux de diverses sortes, notamment des portraits. Deux de ses plus belles oeuvres, le portrait du Cardinal Barberini et celui du Cardinal Guido Bentivoglio, du palais Pitti, datent de cette période. Il fut connu à Rome pour son port élégant et son éducation raffinée qui contrastaient avec le comportement des autres peintres étrangers de cette époque baroque. L'étude des grands maîtres vénitiens l'amena à perfectionner son style.
De retour aux Pays-Bas, en 1627, il installa un atelier à Anvers, où il peignit une grande quantité de chefs-d'oeuvre.
L'Angleterre qui n'apprécia qu'avec beaucoup de réticences le réalisme de Rembrandt, se prit d'enthousiasme pour le style de van Dyck. En outre, la peinture anglaise du XVIIe siècle était peu stimulante ; van Dyck, nommé peintre particulier du Roi, y reçut donc un accueil favorable. Son idéalisme élégant et son lyrisme raffiné influencèrent les peintres anglais.
Décédé, à l'âge de 42 ans, près de Londres, Antoine van Dyck fut inhumé à la Cathédrale Saint-Paul de Londres où le Roi fit ériger un monument à sa mémoire, mais en 1666, le Grand incendie de Londres détruisit l'ancienne cathédrale et, avec elle, le tombeau de van Dyck.
Le musée du Louvre possède un certain nombre de tableaux de cet artiste, dont son Autoportrait.
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Postures et expressions, relations au décor, rendu virtuose des reflets de la matière... Van Dyck adopte de façon très personnelle nombre de dispositifs employés par Titien et Rubens. Il renouvelle ainsi la tradition du portrait afin de mieux exalter ses modèles.
Editeur d'estampes, Van Dyck commanda des portrait d'hommes illustres du XVIIe siècle aux meilleurs burinistes d'Anvers. Graveur lui-même, il exécuta des portraits à l'eau-forte de ses amis artistes ou amateurs d'art, d'une remarquable spontanéité.
L'immense notoriété de Van Dyck portraitiste a fait oublier qu'il fut aussi un peintre d'histoire majeur, l'un des plus sensibles interprètes des Ecritures et de la vie des saints. Un sens aigu du drame s'affirme dans ses oeuvres religieuses.
Van Dyck sut répondre aux exigences de la très catholique reine Henriette-Marie d'Angleterre, fille de Marie de Médicis, élevée à la cour des Bourbons et épouse de Charles Ier, en inventant la version anglaise du portrait aristocratique.